Pada 1916 ia bertemu Kapten Maslov, dari Rusia, dan jatuh cinta padanya. Sayangnya, dia pergi berperang segera setelah itu dan dia kehilangan satu mata. Menurut beberapa sumber, saat itulah Mata setuju untuk memata-matai Prancis melawan Jerman, untuk melihat orang yang dia sebut cinta dalam hidupnya. Intelijen Prancis mengatakan kepadanya bahwa dia akan melihatnya hanya setelah dia mendapatkan informasi yang diperlukan. Dia diberi nama H-21.

Mata Hari telah merencanakan untuk merayu Pangeran Wilhelm dari Jerman dan mendapatkan informasi yang diperlukan darinya. Pada akhir 1916, dia pergi ke Madrid, di mana dia meminta untuk bertemu dengan Pangeran. Namun saat inilah Prancis menerima informasi bahwa Mata Hari adalah agen ganda.

Diduga, mereka mencegat pesan dari intelijen Jerman, bahwa penari terkenal itu sudah lama bekerja untuk Jerman.

Masih belum diketahui apakah Mata Hari adalah agen ganda atau apakah intelijen Jerman menyadari bahwa dia adalah mata-mata Prancis dan memutuskan untuk menjebaknya. Bagaimanapun, pada tahun 1917, Mata ditangkap di sebuah hotel. Dia dituduh menjadi mata-mata Jerman, yang menyebabkan kematian beberapa divisi tentara.

Dan Mata Hari bersumpah kepada para penyelidik bahwa dia selalu setia kepada Prancis. Dia bahkan berkata, "Seorang pelacur, saya mengakuinya. Seorang mata-mata, jangan pernah! Saya selalu hidup untuk cinta dan kesenangan. "